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연구과제 상세정보

고농도질산폐수처리를 위한 황이용 독립영양탈질 미생물 및 분리막기술을 결합한 하이브리드 시스템 최적화 공정 기술 개발
  • 연구자가 한국연구재단 연구지원시스템에 직접 입력한 정보입니다.
사업명 해외우수학생연구원초청연수사업
연구과제번호 2005-211-D00265
선정년도 2005 년
연구기간 3 년 (2005년 09월 01일 ~ 2008년 08월 31일)
연구책임자 정욱진
연구수행기관 명지대학교
과제진행현황 종료
과제신청시 연구개요
  • 연구목표
  • 물은 인류의 생활에 있어서 생명 연장과 산업활동을 하는데 있어서 매우 중요한 대상이 되어왔다. 특히 안전한 물을 소비자에게 안정적으로 공급하기 위해 안정적인 수량의 상수원 확보와 원수수질의 보전, 기존정수처리 기술의 개선과 고급화된 정수처리기술의 개발, 그리고 신뢰할 수 있는 송·배·급수 시스템의 확립이 요구된다. 하지만 산업발달과 도시집중으로 인한 수질오염의 증가, 좁은 국토에서의 무분별한 지하수 개발에 의한 자연수의 심각한 오염, 산업활동의 부산물로서 생활환경에 노출되어 인체에 치명적인 영향을 미치는 환경호르몬과 같은 신생오염물질의 등장, 대량생산과 농업생산성 증대를 위해 사용하는 농약에 의한 농지의 오염 등 여러 가지의 오염 요인들은 우리가 사는 수질환경에 치명적인 장애를 발생시켜 인간의 생명을 위협하고 있다. 산업이 고도화되고 인구 집중현상이 심화됨에 따라 생활하수 및 산업수, 산림 및 농경지의 유하수, 퇴적물의 침출수 등에 의해 수역으로 유입되는 질소·인의 양은 더욱 증가하고 있다. 이러한 영양성분이 표류수를 상수원으로 이용하는 호수등에 유입되면 조류의 광합성작용에 의해 부영양화가 발생하여 상수처리시 여과지의 폐쇄 및 상수의 맛과 냄새를 일으켜 결국 상수원으로 이용하지 못하게 되며, 또한 하천에 유입되면 산화과정을 거치면서 수중의 용존산소를 소모하여 하천의 자정작용에 악영향을 끼치게 된다.
    특히 산업폐수 발생원 중 현재 질소규제에 대해 많은 어려움을 갖고 있는 업종은 도금폐수, 비료 및 농약제조업, 비금속 광물 제조업 등이 있다. 이러한 업종에서 공통적으로 발생하는 폐수로서는 세척폐수로서 용기나 기계를 씻어내는 세척폐수와 바닥 등을 청소하는 세척폐수, 표면처리를 위한 산 세척 폐수, 반응조 세척수 등이 발생원이다. 현재 산업폐수 중 대부분의 질소 배출원은 산세 공정의 폐수이며, 사용되는 산으로는 질산, 황산, 염산 및 인산등이 있다. 사용목적 및 조건에 따라 염산, 황산, 불산을 단독으로 이용할 때 또는 염산+황산, 염산+질산의 혼산을 사용할 때에 금속 소지의 침식을 방지하기 위하여 부식억제제(inhibitor)가 첨가되는 예가 많다. 그러나 질산+불산의 혼산은 산세 효과가 뛰어나고 부식문제에 대해서도 악영향이 없으며, 단시간에 표면처리 효율도 우수하여 산세에 가장 널리 사용되고 있다. 이러한 세척폐수는 대부분 많은 양의 중금속을 함유하고 있고, 반응조 세척수 중에 많은 양의 질산이 함유되어 있다. 현재까지 폐수의 중금속의 처리는 화학적 처리가 일반화 되어있으며, 특히 화학적 공침을 많이 적용하고 있다. 그러나 약품침전에 의한 제거는 약품비가 많이 소요되는 단점을 가지고 있기 때문에 질소에 대한 추가적인 제거는 업체에 많은 부담을 주는 것이 현실이다.
    산업폐수의 성상은 업종에 따라 다를 뿐만 아니라 같은 업종이라 하더라도 생산 방식이나 사용원료 또는 약품에 따라 달라지고 또 같은 생산 방식이라 하더라도 생산시설의 노후화 정도에 따라 달라질 수 있기 때문에 일방적으로 표현하기 어렵다. 산업폐수는 일반 하수와는 달리 그 성상이 매우 다양하며, 특히 인체에 유해한 중금속이 함유되어 있는 경우가 대부분이기 때문에 산업폐수처리에 있어서 현재까지는 중금속에 대한 처리에 대해 많은 연구가 진행되어 높은 처리효율 달성이 가능하게 되었다. 일반적인 중금속의 처리기술은 각 생산공정에서 나오는 세정수의 성상에 따라 조금씩 다르나 주로 화학적 처리에 의존하며 응집침전, 이온교환, 화학적 산화 등이 있다. 이러한 배경하에서 현재 산업폐수 처리시설의 배출허용기준은 수질환경보전법에 근거하여 배출업종의 규모와 배출지역에 따라 BOD, CODMn, SS, 페놀류 등의 오염물질에 대해서 각각 규제를 하고 있다. 질소와 인의 규제는 2003. 1. 1부터 전국의 수질 1~5종 전 배출업소로 규제대상이 확대되며, 중금속 및 질소 등은 향후 상수원의 보호차원 등의 이유로 점점 더 강화될 전망이다. 대부분의 처리방식이 화학적 방법으로 설계되어 운전되고 있는 실정에서 2003년부터의 질소규제는 산업체에 많은 경제적 부담으로 작용하게 되었다. 중금속은 유해독성물질로서 자연계에 중대한 위협물질로 규제농도를 일정농도 이하로 엄격히 규제하고 있으며, 그 규제농도는 점점 더 강화될 전망이다. 따라서 처리효율이 우수한 화학적 처리법에 의존해야만 하는 실정이다. 이러한 상황에서 질소의 추가적인 제거를 위해서는 화학적 처리 후의 폐수를 최대한 경제적이고 효율적인 방법으로 질소, 중금속, 유기물을 제거해야 한다.
  • 기대효과
  • 현재 연구되고 있는 폐수의 탈질 방법 대부분은 생물학적 방법으로 유지비와 운전이 간단한 장점을 갖고 있는 독립영양 탈질 방법이다. 본 연구에서는 황산화 균의 황산화 반응과 흡착/막/생물학적 반응기을 이용하여 질산(NO3-)이온이 많이 함유되어 있으면서도 중금속이 많아 화학적 처리 방법이 주 처리기술로 되어 있는 폐수처리에 생물학적 질소처리공법을 적용하여 경제적이면서도 간단하게 질소와 중금속 그리고 부가적으로 유기물질을 제거하는 기술과 향상된 하이브리드 수처리시스템을 개발하여 안정적인 폐수처리 효율을 달성하고자 한다.

    본래 황(S0)은 폐수처리분야에서 C/N비가 낮은 폐수의 탈질에서 전자공여체로서 메탄올 대신 사용이 가능하다는 점에서 주목받아 왔다. 이 경우, 무산소상태에서 황산화탈질균이 환원황화합물(S0, S2-, S2O32-, S4O62-, SO32-)을 황산이온(SO42-)으로 산화하면서, 질산성질소(NO3--N)를 질소가스(N2)로 탈질 한다. 즉, 이때의 반응은 황산화 반응으로 S0→SO32-→SO42- 의 경로가 주경로라고 할 수 있다. 본 연구에서는 위의 황산화 반응 경로에서 생성되는 아황산이온(SO32-)이 환원성을 지니고 있으며, 이 환원력이 표백에 이용되고 있는 점에 착안하여 황산화 균의 황산화 반응을 이용한 질소 제거 뿐 아니라 탈색도 가능하다. 황산화 탈질 방법은, 황과 탄산칼슘이라는 값이 싸고 사용하기 간편한 재료를 이용하여 간단한 운전으로 질소규제, 중금속, 색도 라는 곤란한 문제를 해결할 수 있는 방법이다.

    국내외 적으로 오·폐수처리에 있어서 과거에는 유기물제거가 중심이었으나 유기물 제거기술이 거의 확립된 지금은 질소 및 인의 제거가 핵심적 문제로 많은 연구가 수행되고 있으며, 향후 핵심이 될 문제로는 유해물질로 기준이 점차 강화될 전망인 중금속이라고 사료된다. 이러한 시점에서 본 연구는 영양염류인 질소의 탈질 제거 뿐 아니라 점차 강화될 중금속 기준에 대응하여 중금속의 추가적인 제거가 가능하기 때문에 화학적 처리가 주 처리공법인 산업폐수 처리에 경제적이면서도 안정적으로 적용이 가능하다.

    본 연구기술은 간단한 운전방식과 저렴한 비용으로 이용이 가능할 뿐만 아니라, 국내·외 상하수 및 폐수처리시설에 광범위하게 적용, 상용화할 수 있다. 업체에 경제적인 부담도 다른 질소제거 처리공법에 비하여 매우 저렴하고 운전 방법도 매우 간단하여 기존의 처리방식에 추가로 설치하여 질소의 효과적인 제거를 가능케 하고 물의 재사용측면에서 흡착/막/생물학적 반응기를 도입한다면 많은 시너지효과를 얻을 수 있을 것이다. 또한, 우리나라 산업폐수 특성에 맞는 BAT(Best Available Technology)로서 외국의 기술수입에 의한 기술료 지출 등의 외화 낭비를 방지하고, 특허출원으로 기술을 보호하며 개발된 기술의 수출에 의한 막대한 외화획득이 가능하며, 산업폐수로 인한 수질오염 부분에서도 큰 저감효과가 기대된다.

    연구가 성공적으로 수행될 경우 학술적, 기술적 기대효과가 크다. 물론 탈질, 막분리, 생물학적 처리 등 단위공정에 대한 연구는 많은 연구가 수행되어 왔고 상당한 지식이 축적되어 있다. 그러나 복합시스템에 대한 연구는 아직 초기단계에 있으며, 앞으로 수행하여야 할 일이 많다.
    복합시스템의 장점은 목적에 따라 구성을 바꿀 수 있고 단위공정의 장점들을 살리는 것이기 때문에 각 단위공정의 결합에 따르는 시너지 효과가 검토되어야 한다. 본 과제를 수행하여 얻어진 결과들은 앞으로 여러 복합시스템의 개발에 도움을 줄 것으로 보인다.
  • 연구요약
  • 1) 황산화 탈질공정 연구
    생물학적 탈질화는 호기성 조건하에서의 질산화반응과 무산소 조건하에서의 탈질반응으로 이루어진다. 다른 생물학적 반응과 같이 탈질화 역시 반응조내의 여러 환경적 조건들 즉, pH, 온도, 용존산소 농도, 기질의 종류 및 농도, 그리고 독성물질의 유무에 의해 영향을 받는다.
    질산화는 암모늄-질소가 아질산성 질소로 다시 질산성 질소로 산화되는 일련의 과정이다. 생물학적 탈질은 질산성 질소를 질소가스로 바꾸는 것이며, 이때 질산성 질소는 생물학적 호흡을 위한 전자 수용체의 역할을 하게 되는 것이다. 탈질화를 일으키는 세균들은 자유산소나 다른 질소 물질이 없이 질산을 질소가스화 시킬 수 있는 임의성 미생물들이다. 많은 종속영양계 박테리아와 몇몇 독립영양계 박테리아가 이러한 탈질을 수행할 수 있다. 실제하수에는 종속영양계 미생물이 지배적이기 때문에 이러한 탈질화는 유기물로부터 에너지원을 얻는 메카니즘으로 제한된다. 탈질산화 과정에는 동화작용과 이화작용이 포함된다. 동화작용에 의한 질산성질소의 제거는 질산성질소를 암모늄-질소로 세포합성에 의해서 고정시킨다. 이러한 반응은 질소물질이 하수내에 제한적으로 존재할 때 주로 일어난다. 이화작용에 의한 탈질화는 최종산물로 질소가스를 내게 되는 반응이며, 이러한 탈질화를 통해 하수내의 질산성질소를 제거한다.
    기존 생물학적 질소제거 공정에서 총질소 제거효율은 C/N Ratio 및 반송비에 따라 결정된다. 따라서 유기물이 부족한 경우에는 외부탄소원을 첨가해야 하며, 유기물이 충분한 경우에도 총질소 제거효율을 증가시키려면 반송비 증가 또는 후탈질 과정이 요구된다. 즉, 현재의 대부분 질소제거의 탈질공정으로는 탈질균을 이용한 혐기성 생물학적 처리법이 주류를 이루고 있다. 이러한 혐기성 생물학적 처리법이 적용되는 경우 전단계에 활성슬러지공법 등의 호기성 생물학적처리공정을 두면 유기물이 제거되므로 탈질을 위해서는 새로이 메탄올과 같은 외부탄소원을 추가적으로 공급해줘야 하는 문제점을 가지고 있다. 이와 같이 외부탄소원 첨가에 의한 약품비 증가 및 반송비 증가에 따른 동력비의 상승은 경제성을 저하시키므로 이에 대한 대안으로 아질산으로부터의 탈질, 호기성 탈질(Aerobic Denitrification), 혐기성 암모늄 산화(Anaerobic Ammonium Oxidation, Anammox), H2, Fe(0), 황(Sulfur)등을 이용한 독립영양 탈질에 관심이 고조되고 있다.

    2) 막분리 연구
    정밀여과 공정에서 투과유속의 감소는 대부분 유기물질에 의하여 이루어지므로, 분말활성탄을 이용하여 유기물질의 제거에 응집, 생물학적 처리 복합공정을 사용한다면 이러한 단점을 극복할 수 있다. 실제적인 공정에 도입하기 위해서는 ① 공정 제어, ② 막의 형태, ③ 막의 재질, ④ 막의 세척, ⑤ 질소와 인의 제거, ⑥ 막/생물학적처리의 완벽한 모델링 등에 대해서 심도있게 연구가 진행되어야만 한다. 특히 분리막의 투과특성 및 막오염에 영향을 미치는 요인으로 분리막의 특성과 재질, 유체역학적인 운전조건 등으로 구분하여 고찰하겠다.

    3) 생물학적 처리 연구
    생물학적 처리 연구는 유기물 분해능력 미생물의 분리 및 동정, 분해 미생물의 특성 조사, 담체의 특성 조사로 나누어 수행될 것이다. 미생물의 세계에는 유용미생물과 유용하지 않은 미생물 그리고 이것도 저것도 아닌 중간 성격을 띠는 미생물(Opportunistic Microorganisms, OM)로 구성되어 있다. 만약 어떤 환경에 유용한 미생물(이러한 미생물들은 그 환경에서 지도자적인 역할을 함)의 수가 많으면 OM미생물들은 유용한 미생물을 따르게 되고 결과적으로 깨끗한 자연정화를 하게된다. 그러나 반대의 환경에서는 유용하지 않은 미생물들을 따르게 되어 결국 좋지 못한 환경을 조성하게 된다. 따라서 본 연구에서는 이러한 유용한 미생물들은 분리하여 미생물 Library를 구축하고 적절하게 투여하여 항상 정화능력을 갖는 미생물환경을 조성 할 것이다. 또한 이러한 유용 미생물이 씻겨 나가지 않고 항상 일정량을 유지하도록 하기 위해서 미생물의 서식지인 담체를 개발하여 사용할 예정이다. 이러한 담체 개발에 관한 기술은 이미 본 연구에서 실용화 단계에 와 있기 때문에 생물학적 처리 단계에서 바로 사용할 예정이다. 또한 담체의 재료는 100% 국산의 것으로 제조할 것이다.

    4) 최적의 복합공정 개발
    복합시스템을 구성하기 위해 각 공정에 대한 개별적인 연구 결과를 검토한다. 이를 위하여 생물학적 처리, 응집-막 여과, 수원 조사 및 평가에 대한 연구를 중점적으로 수행하고 그 결과를 교환, 검토하게 될 것이다. 이 과정에서 각 단위공정의 모델을 결합, 개선하여 복합시스템의 거동을 예측하고 성능평가에 이용될 수 있는 모델연구도 병행된다. 개발된 모델은 차후 pilot
  • 한글키워드
  • 막분리 ,하이브리드 공정,고농도 질소처리,황산화 탈질공정,막/생물학적 반응기,하/폐수
  • 영문키워드
  • Membrane Separation,Hybrid process,Membrane Bioreactor,Sewage Wastewater,High Nitrate Content treatment,Sulfur Oxidizing Denitrification
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